Den restaurerade byggnaden, i huvudstadens historiska område, kommer att hysa människor i utsatta situationer, varav 46 kommer att förses med tillfälligt boende och två som nödlösning, säger Santa Casas president Paulo Sousa.
Enligt den ansvarige innebär detta att man kan reagera snabbare på situationer som dagligen identifieras av den nationella nödlinjen.
"Detta center ansluter sig till det nyligen öppnade Centro do Grilo, vilket ökar utbudet till en maximal kapacitet på 297 platser under Santa Casas ledning", sade han.
Vid invigningen närvarade Lissabons kardinal Rui Valério, som betonade vikten av att de som anländer till staden får ett värdigt mottagande.
"Det är genom initiativ, konstruktioner och byggnader som denna som de som besöker oss och kommer till oss i grunden får en möjlighet att tillsammans med oss bygga ett projekt, ett land, en design som kallas Portugal", förklarade kardinalen.
Ordföranden för Lissabons kommunfullmäktige, Carlos Moedas, betonade att kommunen lanserade en kommunal plan för de kommande sju åren, värd 70 miljoner euro i detta område.
"När vi kom till 2021 hade vi cirka 800 platser för att ta emot hemlösa och idag har vi 1 200 och vi vill nå 2 000", sade borgmästaren.
Ministern för arbete, solidaritet och social trygghet, Maria do Rosário Palma Ramalho, uppgav att regeringen har varit "vaken för denna fråga sedan dag 1", ett problem av nationell karaktär.
"Det finns 13 000 hemlösa och i det här fallet är det en fråga som är särskilt aktuell i staden Lissabon, eftersom 40 procent av dem bor här eller i Lissabons storstadsområde", framhöll ministern.